强磁场团队利用溶剂自碳化还原策略制备高效电催化二氧化碳还原反应催化剂

      近日，中国科学院合肥物质院强磁场科学中心王辉研究员课题组依托稳态强磁场实验装置（SHMFF）的核磁共振谱仪，利用溶剂自碳化还原策略成功制备碳包覆空心氧化亚铜高效催化剂，在电催化二氧化碳还原反应（CO2RR）制备多碳（C2+）产物上取得新进展，相关研究成果发表在Advanced Functional Materials上。

近年来，二氧化碳（CO2）的过量排放已成为全球关注的焦点。在此背景下，通过CO2RR将CO2转换为化学品和燃料，不仅有助于缓解环境问题，还能助力实现“双碳”目标。尽管科研人员在CO2RR生成一氧化碳（CO）和甲酸（HCOOH）等单碳（C1）产物方面取得了显著进展，但相较于这些产物，C2+产物因具有更高的能量密度和更大的经济价值而备受关注。

然而，当前CO2RR在制备C2+产物方面的效率仍然较低，与实际工业应用的需求尚有较大差距。因此，开发能够高效催化CO2RR并显著提升对C2+产物选择性的催化剂具有重要意义。

基于此，王辉课题组采用溶剂自碳化还原策略，成功制备出一种氮掺杂碳壳保护的中空氧化亚铜（H-Cu2O@C/N）纳米反应器。这一纳米反应器在空间限域效应的作用下，增强了局部催化剂表面的中间体（*CO）的覆盖度，从而有效加速了C-C偶联反应并促进了C2+产物的生成。

在膜电极组合（MEA）电解槽的实际应用中，H-Cu2O@C/N展现出75.9%的C2+法拉第效率，并实现了248.8 mA cm−2的部分电流密度，这证明了我们的催化剂在CO2RR中的高效性。

为了进一步理解这一催化过程，研究团队结合密度泛函理论和原位表征技术进行了深入研究。这些研究结果证实，通过溶剂自碳化还原策略制备的C/N包裹层，可以有效保护Cu+活性物种，确保其催化稳定性。这项工作为优化催化剂结构，实现高选择性CO2RR制备C2+产物提供了一种高效且可行的途径。

该研究工作获得国家重点研发计划、国家自然科学基金、安徽省杰出青年科学基金、中国科学院合肥大科学中心协同创新培育计划、合肥物质院院长基金拔尖培育计划、合肥物质院博士后院长基金、安徽省博士后科研资助基金、强磁场安徽省实验室方向基金等项目的资助。

论文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202312719

图 1. H-Cu2O@C/N的合成示意图和表征。

图 2. 在MEA电解槽中测量的H-Cu2O@C/N和S-Cu2O@C/N的CO2RR性能。